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如果在iOS设备上打电话时无法上网，可以尝试以下方法解决问题。
1、检查网络设置：确保设备的网络设置正确，包括蜂窝移动网络、Wi-Fi等，确保设备已连接到可用的网络，并且开启了数据流量。
2、检查信号强度：确保设备处于良好的信号覆盖区域，信号弱可能导致无法上网。
3、重启设备：有时候重启设备可以解决一些网络问题。
4、检查运营商设置：确保运营商的网络设置正确，并且设备已连接到正确的移动网络，可以尝试开启或关闭飞行模式，重新搜索网络。
5、检查SIM卡：确认SIM卡是否安装正确，并且状态良好，可以尝试将SIM卡取出重新安装，或者尝试使用另一张SIM卡进行测试。
6、更新系统：确保设备的操作系统和应用程序都是最新版本，有时候系统更新可以解决网络问题。
7、联系运营商：如果以上方法都无法解决问题，建议联系所在地区的运营商，询问是否有可能存在网络故障或其他问题。
如果在打电话时无法上网是因为运营商的网络策略导致的，例如在同时进行语音通话和数据传输时可能会限制数据传输的速率或暂时关闭数据传输功能以保证语音通话的质量，这种情况下，需要等待语音通话结束后才能正常上网，如果问题仍然存在，建议寻求专业技术人员的帮助。